Par Pierre Barbey, Contrôle N°143, 15 novembre 2001

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En juillet dernier, la publication d’un article dans Ouest France [1], au sujet des rejets radioactifs des hôpitaux a donné lieu à une mini polémique traditionnellement plus propre à l’industrie nucléaire. La dimension qu’a prise cette affaire (reprise par de nombreux média y compris sur le plan national..) [2] nous a, il faut bien le dire, surpris. De fait, les commentaires et questions qui nous sont parvenus nous ont permis de constater que pour nombre de nos concitoyens (et même d’observateurs) les rejets radioactifs étaient spécifiques de la seule industrie nucléaire.

Certes, il convient d’emblée de relativiser et d’indiquer clairement que les niveaux de rejets ne sont pas du même ordre de grandeur et surtout qu’ils sont très différents sur un plan qualitatif : Ce qui est une longue période en milieu hospitalier (i.e. l’iode 131 ; 8 jours) est une très courte période pour l’industrie nucléaire plus habituée à des radioéléments ayant des périodes de quelques dizaines d’années (produits de fission) à des dizaines de milliers d’années (transuraniens et certains produits d’activation).

Il n’en demeure pas moins que le contrôle du nucléaire diffus doit s’exercer avec une vigilance toute particulière. Si, pris à l’échelle individuelle, chaque installation présente en général un niveau de risque potentiel modeste (toujours par comparaison avec l’industrie), son caractère justement « diffus » en rend le contrôle plus souvent occasionnel quand il n’est pas absent. Pour illustration, rappelons que la C.I.R.E.A. [3] compte plusieurs milliers de titulaires d’une autorisation de détention de radioéléments sur le territoire national (tableau 1) :

 

Tableau n°1

	1996	2000
titulaires en secteur médical (1ère section) :	1900	1238
titulaires en secteur recherche/industrie (2ème section) :	3900	3196
Total :	5800	4434

 
Une majeure partie de ces autorisations sont relatives aux sources scellées qui, dans des conditions normales d’emploi et de contrôle, ne sont pas vraiment problématiques pour l’environnement [4]. La partie restante concerne les sources non scellées qui, lors de leur utilisation, génèrent des déchets radioactifs ainsi que des rejets directs dans l’environnement sous la forme d’effluents (surtout liquides). On compte actuellement 1436 titulaires d’une autorisation en sources non scellées  qui se répartissent pour moitié en secteur médical et en secteur industrie/recherche.
Bien que le secteur industriel ne manque pas d’intérêt eu égard à la nature des sources mises en œuvre, nous n’évoquerons ici  que le secteur médical et le secteur de la recherche.

Le secteur médical

Au sein des hôpitaux, plus particulièrement des centres hospitalo-universitaires, plus d’une vingtaine de radio-isotopes différents (en sources non scellés) [5] sont susceptibles d’être utilisés dans les domaines du diagnostic et de la thérapie métabolique ainsi que les laboratoires d’analyses cliniques et de recherche (tableau 2). Si l’on excepte quelques isotopes (tritium, carbone 14, cobalt 57…) plus spécifiques des activités de laboratoire, la quasi totalité de ces radioéléments sont de période courte voir très courte, en tout état de cause inférieure à 100 jours. Néanmoins, les activités moyennes annuelles réceptionnées peuvent être très élevées. A titre indicatif, nous rapportons ici (tableau 2) les consommations, pour les années 1990 et 1991, des 62 établissements médicaux présents dans le bassin Seine-Normandie. Ces données renseignent fort utilement sur la nature des radioéléments employés et sur leur importance respective au sein des pratiques médicales ; cependant, compte tenu des périodes (parfois très courtes), elles ne peuvent renseigner sur le total détenu à un instant t et donc sur les rejets de ce moment-là.

Tableau 2
Consommations annuelles en sources non scellées pour 62 établissements
du bassin Seine-Normandie

Isotope	Période	Emissions	Activité réceptionnée (kBq)
			1990	1991
99mTc	6,0 heures	g , e–	50 731 856 500	61 544 236 000
131I	8,0 jours	b– , g	3 989 743 058	4 021 142 237
201Tl	3,0 jours	g , e–	1 878 139 100	1 887 168 532
133Xe	5,2 jours	X, g , b– , e–	2 107 893 500	2 592 182 000
123I	13,2 heures	X, g , e–	181 734 750	180 815 779
67Ga	3,26 jours	g , e–	119 781 000	106 982 300
111In	2,8 jours	g , e–	103 658 000	116 164 360
32P	14,3 jours	b–	88 390 975	85 625 525
186Re	3,78 jours	X, g , b– , e–	70 559 000	58 763 400
51Cr	27,7 jours	g	54 246 735	63 048 000
125I	60 jours	X, g , e–	54 577 407	48 142 804
3H	12,3 ans	b–	43 436 787	30 849 155
90Y	2,7 jours	b–	37 666 000	41 077 000
169Er	9,4 jours	b–	16 687 000	18 833 000
35S	87,5 jours	b–	12 950 832	22 122 450
85Sr	64,9 jours	g	1 184 000	3 700 000
59Fe	44,5 jours	b– , g	934 250	701 650
14C	5730 ans	b–	507 806	2 039 026
64Cu	12,7 heures	b+ , g	370 000	111 000
45Ca	163 jours	b–	296 000	148 000
57Co	272 jours	g	88 113	282 014
75Se	120 jours	g , e–	24 050	11 100
	Activité totale		59 494 724 863	70 824 145 332

Sans avoir exercé un suivi régulier, l’ACRO dispose néanmoins de quelques résultats de mesures effectués à l’émissaire de structures hospitalières caennaises : le maximum enregistré en 99mTc est de 4400 Bq/L (le plus souvent autour de 1000 Bq/L). D’autres radioéléments, dont l’131I, sont également détectés à des niveaux n’excédant pas 100 Bq/L [7]. Des valeurs analogues ou plus importantes (jusqu’à 10 fois plus) ont été relevées dans d’autre villes par d’autres organismes (CRII-RAD, OPRI).

A l’origine de l’article de Ouest-France précédemment cité, la publication dans l’ACROnique du nucléaire et sur notre site internet [8] d’une étude réalisée par notre association (à la demande de l’Agence de l’Eau Seine Normandie) sur l’impact environnemental des rejets hospitaliers. Cette étude centrée sur la station d’épuration de la ville avait pour objet d’interpréter le devenir des radionucléides artificiels au sein d’une telle installation. La contamination du réseau est essentiellement due au 99mTc et à l’131I, radioéléments présents chaque jour ouvré selon un profil caractéristique de l’activité quotidienne (figure 1).

Figure 1 : Variation du flux de 99mTc (MBq/heure), mesuré dans les eaux usées à l’entrée de la station (16/06/99).

La charge totale entrante estimée pour une journée est importante, de l’ordre de 4000 MBq pour 99mTc et de 15 à 300 MBq pour 131I. La radioactivité se concentre de façon dominante dans les boues. En fin de traitement, celles-ci sont incinérées et l’on retrouve ces radioéléments (111In, 67Ga, 201Tl…) dans les cendres à l’exception de 131I (présent dans les boues) qui serait transféré dans les eaux de lavage des fumées. En sortie de station, les eaux traitées sont encore clairement marquées par le 99mTc (avec un facteur significatif de dépollution) et par l’131I (avec un facteur de dépollution plus modeste). Seul l’131I est détecté dans les sédiments de la rivière qui recueille ces eaux traitées.

En fait, ces données ne traduisent pas seulement les rejets directs effectués par les structures hospitalières mais aussi (pour une part difficile à déterminer en l’état actuel) les multiples sources diffuses constituées par les patients eux-mêmes traités en ambulatoire. Ce qui pose là un réel problème sur lequel nous reviendrons.

Le secteur de la recherche

Il conviendrait de parler de façon plus judicieuse du secteur enseignement/recherche (universités, grands organismes nationaux…), pour lequel l’emploi de sources scellées et non scellées est également important. En l’absence de donnée nationales accessibles, nous l’illustrerons en prenant l’exemple d’une université de taille moyenne. On compte dans cette université une centaine de sources scellées pour une activité totale de près de 150 GBq. Elles sont principalement utilisées dans les secteurs de l’enseignement de physique nucléaire (consacré à des travaux pratiques portant sur l’étude des propriétés physiques des radiations) mais aussi dans les laboratoires de recherche (étalonnage, calibration, détecteurs CE…). Les principaux radioéléments rencontrés sont : 241Am, 226Ra, 210Po, 60Co, 90Sr, 133Ba, 137Cs, 54Mn, 22Na, 204Tl, 63Ni… Lors de leur détention, la crainte de la perte ou du vol d’une source n’est pas à exclure. En fin d’utilisation ou au bout de 10 ans [9], elles sont destinées à être considérées comme des déchets radioactifs.
Dans le domaine des sources non scellées, on retrouve ici les isotopes classiquement employés pour le marquage de molécules (organiques et inorganiques) ou de structures cellulaires et tissulaires (tableau 3) :

Tableau 3

Protocoles expérimentaux	Radio-isotopes
radio-traceurs dans des études métaboliques,	3H, 14C, 35S
études de prolifération cellulaire	3H, 14C
techniques de liaison de ligands (réceptologie),	3H, 14C, 35S, 125I
dosages radio-immunologiques,	3H, 14C, 125I
constitution de sondes moléculaires,	35S, 32P, 33P
techniques de phosphorylation de protéines,	32P, 33P
tests de cytotoxicité,	51Cr
techniques de iodination de protéines,	125I
techniques de microscopie électroniques	Sels d’uranium

Un bilan rétrospectif conduit sur 6 années dans cette université montre qu’elle a réceptionné durant cette période 629 colis de sources non scellées pour un total de 40 GBq (hors sels d’uranium), soit une centaine de sources et une activité moyenne de 6500 MBq par an.

L’envoi de déchets radioactifs (solides et liquides) n’apparaît que depuis le début des années 90. On a tout lieu de penser que jusqu’à la fin des années 80, ici comme dans d’autres universités, les rejets banalisés dans l’environnement pourraient avoir été le principal mode de gestion des déchets radioactifs.

Les contrôles étaient certes peu présents mais en outre, et contrairement aux déchets hospitaliers, ils concernent de façon dominante des radioémetteurs bêta beaucoup plus difficiles à détecter dans des échantillons de l’environnement.

Faire évoluer les mentalités

Faire évoluer les mentalités pour que les exigences de la société actuelle en matière de protection de l’environnement soient prises en compte est sans doute un premier pas indispensable.

Dans le secteur de la recherche, il y a lieu, par la formation, d’inverser cette tendance à considérer les sources irradiantes (32P, 125I..) comme « dangereuses » et par là-même à banaliser l’emploi de sources non irradiantes (3H, 14C..) mais qui sont aussi les plus dommageables pour l’environnement [10]. Les aspects économiques [11] ne militent pas vraiment en ce sens. Pour les isotopes de longue période, le fait d’intégrer (au moins en partie) le coût de l’élimination des déchets lors de l’achat de la source pourrait constituer une mesure incitative. Cette préoccupation doit être soulignée pour plusieurs raisons. D’abord, le 3H se présente ici le plus souvent sous des formes organiques (à fort tropisme pour des cibles cellulaires) et présente donc un caractère de radiotoxicité beaucoup plus élevé. Ensuite, le contrôle et la traçabilité de ces éléments sont plus difficiles (en particulier, contrairement aux déchets hospitaliers, ils ne risquent pas de déclencher les détecteurs placés à l’entrée des sites déchets de classe I).

Dans un passé récent, on a demandé au médecin de ne pas se contenter de soigner mais aussi de prendre en compte la douleur du patient. Il n’est pas insensé de lui demander aujourd’hui de réfléchir aux implications de ses pratiques hors de l’hôpital. Cela passe d’abord par une application sans faille du principe de justification (art. 3 de la directive n° 97/43/CE). Renoncer aux examens inutiles peut être un premier moyen de limiter les rejets. Modifier ou remplacer des examens existants par de nouveaux protocoles ou de nouvelles techniques moins pénalisants (en terme de dose) d’abord pour le patient et le personnel mais sans doute aussi, par contre coup, pour l’environnement.  Enfin réfléchir aussi à des procédés techniques et à des protocoles de rejets visant à augmenter le temps de rétention. Nous l’avons souligné, le secteur médical dispose d’un grand atout par rapport à l’industrie nucléaire : la courte période de ses radioéléments qui autorise une gestion sur site avant rejet banalisé. Pour autant cela ne règle pas toutes les questions et en particulier le problème du patient traité en ambulatoire et qui continue chez lui à évacuer de la radioactivité. La réponse n’est pas simple car elle implique des choix qui nécessitent des évaluations préalables :

• retenir plus longtemps le patient à l’hôpital : on évite des doses pour son entourage et on protège mieux l’environnement mais ce sera un surcoût économique réel pour la société et le patient peut s’en trouver affecté ;
• collecter les urines à domicile (pendant un temps fonction de la période) : on évite à coup sûr des doses pour les personnels des réseaux et des stations mais peut-être au prix d’un transfert de dose sur l’entourage du patient…

Comme on le voit, ce questionnement relève aussi du débat publique, et le réclamer ne signifie pas pour autant que nous « remettons en cause la médecine nucléaire »…

Au-delà de la réflexion nécessairement collective, il y a lieu de réglementer. En la matière, une explication de texte s’avère pour le moins nécessaire. On nous explique que les dispositions de l’arrêté du 30 octobre 1981 ne s’appliqueraient qu’à une partie restreinte des installations hospitalières. Pourtant l’article 8 [qui institue les cuves de stockage et la limite de rejet à 7 Bq/L] est placé sous le TITRE II intitulé « conditions communes exigées pour toutes les installations » (…dans lesquelles sont utilisées des radioéléments en sources non scellées). En tout état de cause, il est incohérent qu’un dispositif réglementaire régisse avec rigueur certains locaux et se montre en même temps tout à fait laxiste sur d’autres locaux de ces mêmes installations.

Des risques de déréglementation

Les mesures d’exemption s’inspirant de la Directive Euratom 96/29, et qui sont en passe d’être reprises dans les décrets à venir, risquent fort de contribuer à une déréglementation si l’on compare au système actuellement en vigueur. Ce système est bâti sur une gradation du contrôle fonction de l’activité détenue que l’on peut résumer ainsi (tableau 4) :

Tableau 4

Dispositif réglementaire actuel selon l’activité détenue
Situation qui échappe à un contrôle réel	Procédure d’Autorisation CIREA	Procédure ICPE régime de Déclaration	Procédure ICPE régime d’Autorisation	Procédure d’Autorisation INB

Dans le projet de décret « population », la procédure d’Autorisation [CIREA/OPRI] se confond avec la procédure de Déclaration à partir de valeurs limites (Tableau A – annexe II). La 2ème colonne du tableau ci-dessus disparaît donc de fait.

En clair, pour illustration, si l’on prend l’exemple de quelques radionucléides très présents dans les secteurs recherche et hôpitaux (laboratoires), les situations comparatives sont les suivantes :

 Tableau 5
Exemples de valeurs limites (activité totale détenue) pour quelques radionucléides (en sources non scellées) selon la nature du dispositif

 

	Tritium	P32	P33	I125	I129
Limite pour l’application du décret n° 86-1103 impliquant la procédure d’autorisation CIREA	5 MBq	0,5 MBq	0,5 MBq	0,05 MBq	5 MBq
Limite pour la déclaration ICPE (rubrique 1710)	370 MBq	37 MBq	37 MBq	37 MBq	370 MBq
Limite [12] proposée par la Directive n°96/29 et reprise par le projet de décret « population »	1000 MBq	0,1 MBq	100 MBq	1 MBq	0,1 MBq
Coefficient de dose efficace engagée [13] (en nSv/Bq)	18.10-3	2,4	0,24	15	110
L.A.I. [14] (ingestion) en Bq	3.109	2.107	2.108	1.106	0,2.106

Sur le 1er exemple cité, celui du tritium, on constate un facteur 200 entre le dispositif actuel et la proposition de la Directive européenne. Retenir la valeur de la Directive serait donc un net retour en arrière. Concrètement, cela signifie que nombre de laboratoires  utilisant moins de 1 GBq de tritium pourraient donc échapper à tout dispositif réglementaire et par conséquent à tout contrôle (alors que cette frontière est actuellement fixée à 5 MBq). Fait d’autant plus grave, que ces établissements mettent en œuvre du tritium sous forme de molécules marquées et les utilisateurs, en l’absence de données réglementaires, font comme s’il s’agissait de tritium libre qui  est manipulé. Il serait donc en outre utile que la réglementation relative au dispositif de déclaration/autorisation prenne en compte cette distinction tritium libre / molécules tritiées [15].

A l’instar du Tritium, on observe  avec le 33P ce même facteur 200 entre le dispositif actuel et la proposition de la Directive européenne. L’exemple du couple 32P/33P (tableau 5 – colonnes 2-3) est également présenté pour illustrer la nécessité de prendre les valeurs de la directive avec précaution. Pour ces 2 isotopes bêta de courte période, il y a un facteur 1000 entre leur valeur d’exemption alors que les coefficients de dose engagée, proposés par cette même directive, ne s’écartent que d’un facteur 10. Comme les modes d’incorporation  de deux isotopes d’un même élément ne sont pas différents, cette discordance n’est pas compréhensible.

Enfin, mais cette fois à l’opposé, la directive propose à juste titre une valeur nettement plus restrictive pour ce qui concerne l’129I. Cette valeur est cohérente avec les coefficients de dose engagée des isotopes de l’iode, alors que le dispositif national en vigueur souffre d’une réelle discordance entre les valeurs limite (application du décret et déclaration) et les valeurs des L.A.I. propres aux isotopes de l’iode (tableau 5 – colonnes 4-5).

De notre point de vue, les valeurs d’exemption de la Directive Euratom 96/29 peuvent être retenues dès lors qu’elles sont plus restrictives que le dispositif actuellement en vigueur ; lorsqu’elles sont plus laxistes, il convient de conserver celles de notre système actuel. La France a tout le loisir de faire mieux que le contenu de la Directive européenne.

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Liens

Sur notre site

• Loi sur l’eau : le nucléaire pollueur non-payeur, communiqué de presse du 29 juin 2001
• Etude de la répartition de radionucléides artificiels émetteurs gamma entre une usine de dépollution et son milieu environnant : cas de la station d’épuration du District du Grand Caen, Etude ACRO de juin 2000 dont les principaux résultats ont été publiés dans l’ACROnique du nucléaire n°53 de juin 2001.

Autres sites

• Le dossier de la revue contrôle n°143 dont est extrait l’article.

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[1] Ouest France du 21 juillet 2001.

[2] A.F.P. du 24 juillet, France 3 des 25 et 26 juillet ; Libération du 8 août 2001…

[3] Commission Interministérielle des RadioEléments Artificiels.

[4] Cependant, au terme de leur utilisation, elles deviennent un réel problème environnemental puisqu’elles constituent alors des déchets radioactifs.

[5] Données année 2000 – source CIREA.

[6] Des sources scellées sont bien évidemment également détenues au sein des hôpitaux ; sur ce point, on se reportera à l’article de G. KALIFA dans ce même numéro de Contrôle.

[7] Valeur-guide fixée par la récente circulaire DGS/2001-323 du 09 juillet dernier.

[8] L’ACROnique du nucléaire n° 53 ? 2ème trimestre 2001 ; Rapport disponible en ligne ici.

[9] Conditions Particulières d’Autorisation instaurées par la CIREA en mars 1990.

[10] Dans le cas de l’Université prise en exemple, par une politique volontaire d’information des utilisateurs, il a été possible de réduire par un facteur 3 les activités réceptionnées en 14C en l’espace de quelques années.

[11] L’acquisition d’une source de 37 MBq de 3H peut être de l’ordre de 2000 F ; alors que son élimination (sous forme de déchets liquides) sera de l’ordre de 5000 F si elle est opérée selon la voie réglementaire…

[12] Valeurs d’exemption – art. 3 alinéa 2 – tableau A de l’annexe I.

[13] Directive n°96/29 ? annexe III ; tableau C: Valeurs pour les travailleurs ? voie ingestion.

[14] Décret n° 86-1103 ? annexe IV (valeurs pour les travailleurs ? voie ingestion).

[15] Les fiches radiotoxicologiques publiées par l’INRS et l’OPRI suggèrent un “ facteur d’abaissement” de 50 (il ne s’agit que de recommandations…).

Ancien lien